《Science Advances》构筑在晶体管上的分子尺度化学反应系统

多酶级联反应广泛用于高附加值的药物、化学品、材料或燃料的合成。如何在纳米或者分子尺度上操控级联反应，是实现高催化效率的关键。尽管目前多酶级联纳米反应器能够在纳米甚至分子水平上控制级联反应过程。由于缺乏监测功能与实时调控“二合一”闭环的一体化集成平台，这类纳米反应器还无法实现对反应过程的精准调控。

近日，复旦大学魏大程团队在《科学-进展》Science Advances期刊上发表题为“A Closed-loop catalyticnanoreactor system on transistor”的文章（DOI：10.1126/sciadv.adj0839）。该研究通过DNA框架结构在晶体管界面构筑了多酶级联催化纳米反应器，发现了晶体管界面处的电-化学双向场调控效应（inter-electro-chemicalgating effect），实现了在分子尺度上对酶级联催化反应的实时监控和电学调控。该工作在晶体管表面构建了集纳米反应器、调节器和监测器为一体的纳米化学实验室，在纳米尺度上对多酶级联催化反应进行了闭环控制。

图1传统多酶级联反应装置和构筑在晶体管上的多酶级联纳米反应器示意图

该研究发现，施加一定的正栅极电压时可以增强酶的催化活性，而施加一定的负栅极电压时则可以抑制酶的催化活性，而这一现象可通过基于显色反应的酶促动力学来表征。结果显示，在0.3V栅极电压下，晶体管界面上酶催化活性是在溶液状态下的343倍。由于纳米反应系统的高催化效率，团队将该系统用于了前列腺癌标志物肌氨酸的检测，能有效区分前列腺癌与前列腺肥大患者的血清样本，显示出在疾病精准诊断领域的应用前景。本项目提出的闭环多酶级联纳米反应系统对化学向精准化、智能化发展具有推动作用。

图2酶催化活性的电学调控以及晶体管基纳米反应系统用于前列腺癌诊断

复旦大学高分子科学系魏大程研究员主持了该研究，为论文通讯作者。复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程国家重点实验室博士后王学军，上海交通大学医学院附属仁济医院夏斌彬，北京航空航天大学郝壮为该文章的共同第一作者。上海交通大学医学院附属仁济医院董柏君教授为共同通讯作者。复旦大学分子材料与器件实验室刘云圻院士、新加坡国立大学Andrew T. S. Wee院士等对本研究提供了支持。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市科委和复旦大学的资助。